Ni(111)表面一氧化碳和氢共吸附的密度泛函理论研究

编号 zgly0000471483

文献类型 期刊论文

文献题名 Ni(111)表面一氧化碳和氢共吸附的密度泛函理论研究

作者 赵新新  陶向明  陈文彬  陈鑫  尚学府  谭明秋 

作者单位 浙江大学物理系 

母体文献 物理学报 

年卷期 2006,55(7)

页码 3629-3635

年份 2006 

分类号 O641.121  S153.1 

关键词 Fisher-Tropsch反应  催化作用  Ni(111)p(2×2)/(CO+H)  共吸附 

文摘内容 本文用密度泛函理论(DFT)的总能计算研究了一氧化碳和氢原子在Ni(111)表面上p(2×2)共吸附系统的原子结构和电子态,结果表明CO和H原子分别被吸附于两个对角p(1×1)元胞的hcp和fcc位置。以氢分子和CO分子作为能量参考点,总吸附能为2.81 eV,相应的共吸附表面功函数ψ为6.28 eV.计算得到的C-O,C-Ni和H-Ni的键长分别是1.19(A),1.96(A)和1.71(A),并且CO分子以C原子处于hcp的谷位与金属衬底原子结合。衬底Ni(111)的最外两层的晶面间距在吸附后的相对变化分别是+1.6%(△d12)和+0.4%(△d23).对于Bi(111)表面CO和氢原子p(2× 2)单吸附结构,计算结果表明: 在Ni(111)p(2×2)/H表面吸附系统中,fcc位置吸附的氢原子其能量最低,吸附高度是0.90(A);而在Ni(111)p(2×2)/CO表面中,hcp位置吸附的CO其能量最低,吸附高度是1.33(A).在Ni(111)p(2×2)/(CO+H)中每个CO和H原子之间的相互作用能约为0.60eV.由于Ni(111)的存在使得CO和H原子作用增强,为更好地理解Ni(111)作为催化表面在Fisher-Tropsch反应中的作用提供了一定的基础。